面向训练中未见化学体系的稳健生成式过渡态模型

摘要

过渡态决定化学反应的速率与结果，但生成式过渡态预测模型在训练域之外的泛化能力尚少有研究。研究者基于小有机分子反应数据集 Transition1x，构建了包含受控元素替换和多样过渡金属配合物的基准，发现模型对训练中未见元素的泛化存在根本局限。采用基于平衡构象的自监督预训练，使模型在定向微调前接触新的化学环境，可在这些基准上改善未见体系的过渡态预测，降低几何结构的中位均方根偏差，并减少微调所需数据量。