在生成建模中利用价态约束设计增强材料发现

摘要

基于扩散的深度生成模型已成为逆向材料设计的强大工具，但许多现有方法忽略氧化态平衡等关键化学约束，可能产生化学上无效的结构。为此，研究者提出“crystal generator with valence-constrained design”（CrysVCD），一个将化学规则直接整合进生成过程的模块化框架：先由基于Transformer的元素语言模型生成价态平衡的组成，再由扩散模型生成晶体结构。价态约束使化学价态检查比纯数据驱动加后筛选方法高效多个数量级。在稳定性指标上微调后，CrysVCD达到85%亚稳性（Ehull < 0.1 eV/atom）和68%声子稳定性；它还支持高导热半导体和高介电常数（high-κ）材料等功能材料的条件生成，可作为通用插件集成到多种生成流程中。