用于开放体系模拟的电压嵌入式等变机器学习势

摘要

电化学界面在运行时的非平衡条件建模对能源技术至关重要，但第一性原理方法成本高昂。该研究提出一种嵌入电压偏置的 E(3) 等变图神经网络，用于开放体系模拟。模型将体系能量和力拆分为零偏压与偏压相关部分，并为电极和散射区原子赋予不同的向量编码。仅用有限的离散偏压数据训练后，模型表现出较高预测准确性和稳健的外推迁移能力。在锂/水界面测试中，模型捕捉到电场诱导的水分子动态重取向，并复现不同电极处不对称的电化学行为。