用神经算子学习Kohn-Sham映射, 实现准线性标度密度泛函理论

摘要

Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）因反复轨道对角化而呈立方标度，限制了量子计算规模。无轨道DFT旨在去掉这些辅助轨道并保持Kohn-Sham精度，但以往解析与机器学习方法均不成功。本文以Kohn-Sham映射为学习目标——将Kohn-Sham势直接映射为密度与非相互作用动能；使用域不变的SE(3)等变傅里叶神经算子在实空间网格上预测密度，实现稳定的准线性标度自洽场（SCF）。在8,504个分子和固体上联合训练的单一模型可泛化到分布外有机分子、绝缘体和金属，首次无需显式构造Kohn-Sham轨道即可在这些体系上收敛SCF，并以Kohn-Sham DFT精度重现密度、电子谱和结构观测量。线性标度SCF还可在单个GPU上收敛含多达82,500个价电子的镁位错密度。