HIP: 无需导数的Hessian原子间势

摘要

分子Hessian（势能的二阶导数）是计算化学许多工作流程的基础，但精确计算通常昂贵且随体系规模扩展性差。本文提出Hessian原子间势（HIP），一种直接预测Hessian的深度学习模型，不依赖自动微分或有限差分。模型利用图神经网络计算最高到l=2的不可约表示（irrep）特征，构建SE(3)等变、对称的Hessian。相比现有方法，HIP的Hessian计算快一至两个数量级，更准确、更省内存、更易训练，且随体系规模扩展性更好。在过渡态搜索、几何优化、零点能修正和振动分析等下游任务中，HIP均表现出一致的优越性能。作者已开源HIP代码和模型权重。